Laboratoire Francis PERRIN
URA CNRS-CEA 2453
This website is no more mainteined. See LIDYL or NIMBE
Archives
Prochains rendez-vous

Spectroscopie multidimensionnelle de phase de l'émission attoseconde moléculaire Thèses ou HDR SPAM
vers calendrier
31/01/2014 à 14h00

Antoine CAMPER

These_Camper.pdf (66 Ko)

Manuscrit de la thèse.





Résumé : Une molécule soumise à un champ laser infra-rouge intense (dans la gamme des 1014 W.cm−2) peut être ionisée par effet tunnel. Le paquet d’ondes électroniques (POE) ainsi libéré est alors accéléré par le champ laser et, lorsqu’il repasse à proximité de l’ion parent, il a une certaine probabilité de se recombiner dans son état fondamental. Lors de cette recombinaison, le POE libère son énergie sous la forme d’un flash attoseconde (1 as=10−18 s) de rayons XUV. Cette émission cohérente est produite à chaque demi-cycle laser résultant en un train d’impulsions attosecondes. Dans le domaine spectral, ce train correspond à un spectre discret d’harmoniques de la fréquence lasers. L’étape de recombinaison de l’électron avec l’ion parent peut être considérée comme une sonde de la structure des orbitales de valence moléculaires participant à la génération d’harmoniques et de la dynamique ayant lieu dans l’ion pendant l’excursion de l’électron dans le continuum. En caractérisant en amplitude, phase et polarisation, l’émission harmonique associée à cette recombinaison, il est possible de remonter à ces informations structurales et dynamiques avec une précision de l’ordre de l’Ångström et une résolution attoseconde. En particulier, la phase de l’émission harmonique qui est difficile à caractériser, encode des informations indispensables à la bonne compréhension des processus ayant lieu dans le milieu de génération. Nous présentons les principes et testons de nouvelles techniques permet tant de caractériser la phase de l’émission attoseconde suivant plusieurs dimensions à la fois et dans un laps de temps optimisé.



Dans une première partie, nous présentons une méthode permettant de caractériser rapidement la phase spectrale de l’émission harmonique, fondée sur un modèle en champ fort de la photoionisation à deux couleurs (RABBIT). Nous introduisons ensuite une nouveau dispositif interférométrique à deux sources, permettant de mesurer les variations de phase de l’émission attoseconde induites par l’excitation d’un paquet d’ondes rotationnelles ou vibrationnelles. Ce dispositif très stable, compact et sobre énergétiquement repose sur l’utilisation d’un élément optique de diffraction (DOE) binaire. Après avoir qualifié notre dispositif par des simulations numériques et des expériences préliminaires, nous montrons qu’il est si sensible qu’il permet de mesurer les variations de phase en fonction du paramètre d’excitation pour différentes trajectoires électroniques dans le continuum. Pour l’azote et le dioxyde de carbone, les mesures expérimentales montrent des variations de phase très différentes pour les deux premières trajectoires électroniques. Ce DOE est ensuite utilisé pour mesurer la phase de l’émission harmonique dans les molécules alignées dans les mêmes conditions expérimentales que le RABBIT. Les deux expériences menées successivement donnent des résultats compatibles que nous combinons par deux méthodes différentes : le CHASSEUR et le MAMMOTH.



Enfin, nous proposons de combiner le DOE avec un réseau transitoire pour caractériser simultanément la phase de l'émission attoseconde moléculaire suivant deux axes de polarisation différents. Ces différentes techniques de mesure de phase nous ont permis d’étudier précisément l’émission harmonique suivant différentes dimensions (angle d’alignement, intensité de génération, trajectoire électronique) et d’en tirer de nouvelles informations sur le mécanisme de génération dans les molécules.





Multi-dimensional phase spectroscopy of the molecular attosecond emission



Abstract:



A molecule subjected to intense laser field infra-red (in the range of 1014 W.cm-2) can be ionized by the tunnel effect. The electronic wave packet (POE) thus liberated is then accelerated by the laser field and, when switching back to the vicinity of the parent ion, it has a certain probability to recombine into its ground state. During this recombination, the POE releases its energy in the form of a flash Attoseconds (1as = 10-18 s) of XUV radiation. This coherent emission is produced at each laser half cycle resulting in a pulse train attosecond. In the spectral domain, this process corresponds to a discrete spectrum of harmonics of the laser frequency. The recombination step of the electron with the parent ion can be considered as a probe of the molecular structure of generation valence orbitals involved in the harmonics and the dynamic occurring in the ion during the excursion of the electron in the continuum. By characterizing amplitude, phase and polarization, harmonic emission associated with this recombination, it is possible to trace the structural and dynamic information with an accuracy of the order of the Ångström and attosecond resolution. In particular, the phase of the harmonic emission is difficult to characterize encodes information essential to the proper understanding of the processes taking place in the build environment. We present the principles and test new techniques allows both characterize the phase Attoseconds emission along several dimensions simultaneously and in an optimized time.



In the first part, we present a method to rapidly characterize the spectral phase of the harmonic emission based on a model of the strong field photoionization two colors (RABBIT). We then introduce a new interferometer with two sources, to measure the emission of attosecond phase variations induced by the excitation of a vibrational or rotational wave packet. This very stable device, compact and simple energy based on the use of a diffractive optical element (DOE) binary. After describing our device by digital simulations and preliminary experiments, we show that it is so sensitive that it can measure the phase variations depending on the excitation parameter for different electron trajectories in the continuum. For nitrogen and carbon dioxide, experimental measurements show very different phase changes for the first two electron trajectories. This DOE is then used to measure the phase of the harmonic emission in the molecules aligned in the same experimental conditions as the RABBIT. Both experiments successively give consistent results we combine two different methods: HUNTER and MAMMOTH.



Finally, we propose to combine the DOE with a transient network to simultaneously characterize the molecular phase of the attosecond emission in two different polarization axes. These different techniques of phase measurement allowed us to accurately study the following harmonic emission different dimensions (alignment angle, generating intensity electronic trajectory) and derive new information on the generation mechanism in molecules.



Keywords: attoseconde, phase mask.