Laboratoire Francis PERRIN
URA CNRS-CEA 2453
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Le tout nouveau laser PLFA crée déjà la surprise en physico-chimie !
J.M. Mestdagh, L. Poisson, I. Fischer, P. D'Oliveira

Le laser de la Plateforme Laser Femtoseconde Accordable (PLFA), est installé depuis environ un an au Service de Photons Atomes et Molécules (CEA-Saclay ans CNRS). Il fait partie de l'infrastructure SLIC, membre du réseau européen LASERLAB-EUROPE, ce qui le rend accessible par proposition d'expérience aux chercheurs européens. Sa conception repose sur plusieurs paris : cadence de répétition élevée (1 kHz), forte énergie par impulsion (jusqu'à 13mJ à une longueur d'onde de 800nm), large accordabilité (500-750nm) et durée d'impulsion ultracourte (<35 fs = 35x10-15 s) sur l'ensemble de sa gamme de fonctionnement.

Les conditions d'accordabilité, bien qu'exigeantes et difficiles à réaliser, sont essentielles pour permettre des progrès décisifs en physico-chimie des phénomènes ultrarapides. Celles sur la durée d'impulsion le sont pour sonder la dynamique des réactions.
Les recherches dans ce domaine on commencé au DRECAM au début des années 90. Elles ont conduit à une surprise de taille, une sorte de révolution en physico-chimie : l’écoulement de l’énergie au sein de molécules organiques ou bio-organiques a souvent lieu à des échelles de temps sub-picoseconde. Ceci était parfaitement incompatible avec les modèles couramment utilisés de redistribution d'énergie par le couplage entre excitation électronique et vibration.

C'est pour offrir une nouvelle approche plus complète, que le projet de PLFA s'est imposé. La PLFA permet à la fois les études énergétiques, en ajustant la quantité d’énergie déposée dans le système, la sélectivité par l'accordabilité de la source et les études temporelles à l’échelle femtoseconde.

 
Détail du Laser de la plateforme PLFA

Détail du Laser de la plateforme PLFA

Un travail récent sur la photo-dynamique du radical t-butyl (C-(CH3)3) a été mené sur PLFA via une collaboration entre le SPAM et l’Université de Würzburg (Allemagne) dans le cadre du réseau européen LASERLAB. Il a apporté un premier résultat très surprenant dont la portée reste encore à évaluer. On observe tout d'abord que le temps caractéristique de redistribution de l’énergie dépend de la quantité d’énergie initialement déposée. Ceci peut s'expliquer en considérant que cette énergie rend le système plus facilement déformable autorisant une redistribution plus rapide de l’énergie. Contre toute attente, au delà d’une certaine énergie déposée, un changement qualitatif s’opère et la redistribution devient "très lente" (quelques picosecondes contre une centaine de femtosecondes). Ce travail vient d’être publié dans J. Phys. Chem. A.

Le laboratoire dispose ainsi d'une plateforme laser de tout premier ordre, à la disposition des chercheurs pour explorer des facettes encore inconnues de la physico-chimie.

Femtosecond Dynamics of the tert-Butyl Radical, t-C4H9
B. Noller, R. Maksimenka, I. Fischer, M. Armone, B. Engels, C. Alcaraz, L. Poisson, and J.-M. Mestdagh,
J. Phys. Chem. A, 111 (2007) 1771.

 
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